Die süditalienischen Normannen hatten noch nie Abneigung gezeigt, wenn es galt, gen Osten zu ziehen. Einer der mächtigsten Feudalherren war der etwa 40-jährige Bohemund von Tarent, der älteste Sohn Robert Guiskards. Sein Sinn stand eindeutig nach mehr Macht, als er in Italien besaß. Denn dort hatte Roberts jüngerer Sohn Roger Borsa die Nachfolge angetreten, während Bohemund die Gebiete östlich der Adria hatte erhalten sollen, woraus aber wegen des Zusammenbruchs des normannisch-byzantinischen Krieges 1085 nichts geworden war. Es war verständlich, wenn Bohemund sich jetzt anderwärts schadlos halten wollte. Unter allen Anführern des Kreuzzuges darf man ihn getrost als den ehrgeizigsten und skrupellosteten bezeichnen. Von einem echten Kreuzfahrer hatte er wenig an sich, um so mehr aber von normannischer Unrast und Machtgier. Dennoch wußte Bohemund die religiöse Idee durchaus für seine Zwecke zu benutzen und verteilte, als er sich anläßlich einer Belagerung Amalfis zum Kreuzzug entschloß, bereitwillig und eigenhändig Stoffkreuze an seine Gefährten. Seine Truppe war kleiner als die Gottfrieds; unter seinen Gefährten ragte sein junger Neffe Tankred hervor. Die Normannen setzten zu Schiff über die Adria und nahmen von dort den Weg über Land entlang der alten Via Egnatia nach Byzanz. Bohemund war scharf auf Disziplin bedacht, wollte er doch in Konstantinopel einen guten Eindruck erwecken, da man seinem Kommen dort mit gemischten Gefühlen entgegensah; man hatte den Normannenkrieg nicht vergessen. Nach dem Übersetzen der Truppen Gottfrieds von Bouillon gelangte Bohemund nach Byzanz. Da er aus dem byzantinischen Normannenkrieg her als alter Reichsfeind galt, legte er es darauf an, bei Kaiser Alexios jetzt einen guten Eindruck zu machen. Bereits Mitte April leistete er den Eid und gelobte, keine Reichsteile wegzunehmen und auch die Wegnahme durch andere nicht zuzulassen. Möglicherweise hatte er die Absicht, von Alexios zum Oberbefehlshaber der kaiserlichen Truppen in Asien ernannt zu werden, was die Gewichte innerhalb der Führungsgruppe des Kreuzzuges erheblich verschoben hätte, aber Alexios mißtraute ihm viel zu sehr, als dass er sich darauf eingelassen hätte.
Als das Kreuzfahrerheer am 21. Oktober 1097 vor Antiochia ankam, verzichtete man trotz des Drängens des Grafen von Toulouse und ungeachtet der Tatsache, dass man Antiochia nicht völlig einschließen konnte, auf einen raschen Sturm, der durchaus Aussicht auf Erfolg gehabt hätte. Vor allem Bohemund trat entschieden für eine regelrechte Belagerung ein, hoffte er doch, Antiochia für sich behalten zu können, wozu ihn Balduins Staatsgründung in Edessa angeregt haben mochte. Mit Hilfe eines Unterführers namens Firuz, der die Kreuzfahrer über die Mauern ließ, nahm Bohemund mit seinen Rittern in den Morgenstunden des 3. Juni 1098 die Stadt Antiochia ein. Am 5. November trat der Fürstenrat erneut in der Peterskathedrale zusammen. Bohemund konnte diesmal seine Ansprüche auf Antiochia praktisch durchsetzen, die von den meisten Fürsten ohnehin schon lange unterstützt wurden. Um Weihnachten herum bot ein Großteil des Kreuzheeres dem Grafen von Toulouse, Bohemunds altem Feind, das Oberkommando an, wenn er den Zug nach Jerusalem führe. Raimund nahm an, und am 13. Januar 1099 zog man von Maarrat an-Numan aus. Bohemund ließ sich trotz seines Versprechens, den Zug nach Jerusalem mitzumachen, nicht aus Antiochia locken, aus dem er Anfang Januar die letzten provenzalischen Truppen vertrieben hatte.
Nach der Aufhebung der Belagerung Latakias reiste Erzbischof Daimbert von Pisa und Bohemund nach Jerusalem, wo sie zu Weihnachten zusammen mit Balduin von Edessa, der sich ihnen angeschlossen hatte, eintrafen. Bohemund und Balduin hatten ja noch immer ihr Pilgergelübde zu erfüllen. Die Politik ließen sie dabei nicht außer acht. Gottfried benötigte Bohemunds und Balduins Ritter ebenso dringend wie Daimberts Flotte; er hatte ihren Wünschen daher nichts entgegenzusetzen. Dem Normannen Arnulf wurde die Leitung der Kirche von Jerusalem entzogen und Daimbert an seiner Stelle zum ersten lateinischen Patriarchen erhoben. Anschließend erfolgte eine Investitur Gottfrieds mit Jerusalem durch den Patriarchen, und auch Bohemund ließ sich von Daimbert mit Antiochia investieren, während Balduin von Edessa diesem Beispiel offenbar nicht folgte. Für Bohemund bot diese Lösung nur Vorteile, denn Daimberts tatsächliche Macht in Antiochia war gering, solange er Patriarch in Jerusalem war, während Bohemund als Lehnsmann des lateinischen Patriarchen nunmehr einen festen Rechtsanspruch auf Antiochia besaß, das er bisher nur unrechtmäßig und im Widerspruch zu seinem dem byzantinischen Kaiser geleisteten Eid beherrscht hatte.
Patriarch Daimbert versuchte nach dem Tode Gottfrieds von Bouillon (+ 18.7.1100), die Nachfolge Balduins zu blockieren, indem er den Fürsten von Antiochia bat, Balduin an der Reise nach Jerusalem zu hindern. Der Brief erreichte seinen Empfänger nie. Der ahnungslose Bohemund zog im August 1100 nach Norden, um seine Grenzen dort zu konsolidieren, geriet dabei aber in Gefangenschaft des danischmendidischen Emirs. Antiochia wurde durch Balduin von Edessa gerettet. Bohemund von Antiochia wurde 1103 gegen Zahlung eines hohen Lösegeldes freigelassen, das auf Betreiben Balduins von Bourcq zusammengebracht worden war, dem Tankred allmählich zu mächtig wurde. Er übernahm wieder die Herrschaft in Antiochia, wo Tankred auch verblieb. Bohemund begann sofort eine Offensive gegen Ridwan von Aleppo, wobei er von Balduin von Bourcq und Joscelin von Courtenay unterstützt wurde. Dabei bildete sich 1104 der Plan heraus, die große Festung Harran südöstlich von Edessa anzugreifen. Die Franken wurden unweit Harrans am Flusse Balih vernichtend geschlagen (1104). Balduin von Bourcq und Joscelin gerieten in Gefangenschaft. Die Niederlage hatte weitreichende politische Folgen, die sich freilich nicht sofort zeigten. Zusammen mit dem Mißerfolg des Kreuzzuges von 1101 beseitigte die Schlacht von Harran die Legende von der Unbesiegbarkeit der Kreuzfahrer. Bohemund fürchtete, da auch die Byzantiner in Kilikien eingriffen, ernstlich um seinen Staat. Er übertrug Tankred erneut die Regentschaft und ging 1104 nach Europa zurück, zunächst in seine apulischen Besitzungen, dann nach Rom und Frankreich, wo er mit allen Mitteln, die Geld und propagandistisches Geschick ihm boten, ein Heer zu einem Feldzug gegen Byzanz sammelte. Das Ansehen seines Hauses erhöhte er durch geschickt arrangierte Heiraten für sich und seinen Neffen Tankred. Im Juli 1107 fiel er von Italien aus über die Adria in Albanien ein und belagerte die große Seefestung Dyrrhachion. Eine Aussicht auf Erfolg hatte das Unternehmen nicht, denn Bohemund hatte keine eigene Flotte, und Byzanz war jetzt stärker als zur Zeit des letzten Normannenkrieges. Nach einem Jahr mußte er 1108 im Vertrag von Deabolis seinem alten Gegner Alexios beugen. Er verpflichtete sich, das um Kilikien und Latakia verkleinerte Fürstentum Antiochia vom byzantinischen Kaiser zu Lehen zu nehmen und den orthodoxen Patriarchen wieder zu restaurieren. Zum Ausgleich sicherte ihm der Kaiser das noch zu erobernde Gebiet um Aleppo zu. Doch traute sich Bohemund nach diesem Vertrag, mit dessen Hilfe Alexios wohl Tankred in Syrien entmachten wollte, nicht mehr in den Osten zurück, sondern ging wieder nach Apulien, wo er etwa 1111 vergessen starb. Mit ihm verschwand der unruhigste, gewissenloseste, aber wohl auch klügste Führer des 1. Kreuzzuges. Die Nachfolge in Antiochia trat 1108 endgültig Tankred an, formell als Regent für Bohemund, in Wahrheit als selbständiger Herrscher.