Als einer der ersten verließ Mitte August 1096, also zum festgesetzten Termin, Gottfried von Bouillon mit einer großen Menge von Lothringern, N-Franzosen und Deutschen die Heimat. Er stammte aus dem Hause der Grafen von Boulogne und war von HEINRICH IV. 1087 zum Herzog von Nieder-Lothringen ernannt worden. Er scheint sich in dieser Stellung keinen allzugroßen Einfluß errungen zu haben, so dass er vielleicht im Kreuzzug die Möglichkeit sah, zu höheren Zielen zu gelangen. Wir wissen allerdings gar nichts über die Gründe seiner Kreuznahme. Aus dem teilweise schon in den Quellen berichteten Verkauf seiner Güter, ja sogar seiner Stammburg Bouillon, hat die Forschung zum Teil geschlossen, dass er die Brücken hinter sich abzubrechen und nicht mehr zurückzukehren gedachte. Aber eine genaue Betrachtung erweist, dass er für die Finanzierung von seinen Familiengütern nur Stenay und Mousay zwischen Verdun und Sedan an den Bischof von Verdun verkaufte, mit dem er hierüber einen langen Streit gehabt hatte und dem er im Zuge dieser Flurbereinigung die von ihm zu Lehen besessene Grafschaft Verdun zurückgab, freilich mit dem Proviso, dass der Bischof sie seinem Bruder Balduin verleihen müsse. Dagegen hat er den "Pays de Bouillon" (östlich von Sedan in Belgien) als seinen Hauptbesitz dem Bischof von Lüttich nur verpfändet, sich und seinen Erben ein Auslösungs- oder Rückkaufsrecht jedenfalls ausdrücklich vorbehalten. Vor allem aber verzichtete er nie auf sein Herzogtum, sondern holte vorschriftsmäßig die kaiserliche Erlaubnis zum Verlassen des Reiches ein, und der Kaiser ernannte auch erst nach Gottfrieds Tod einen neuen Herzog von Nieder-Lothringen. Da Gottfried der erste war, der später über Jerusalem regieren sollte, hat sich die Legende in hervorragendem Maße seiner angenommen und ihn zu einer Art Leitbild des idealen Kreuzfahrers gestempelt. Dieser Prozeß setzte schon kurz nach dem 1. Kreuzzug mit dem Chronisten Albert von Aachen ein, der in Gottfried seinen Heros sah. Gottfried war sicherlich nicht so reinen Herzens und Gemüts, wie man ihn im Mittelalter hingestellt hat, aber er war andererseits auch keine absolut mittelmäßige Figur, wie man im 19. Jahrhundert angenommen hat. Er war reich genug, um ein ansehnliches Kontingent von Vasallen und Rittern aufzubringen, und es waren vornehmlich Lothringer, die während und nach dem Kreuzzug in seiner Umgebung einflußreich waren. Der Zug verlief reibungslos und schon am 23. Dezember 1096 war Gottfried in Konstantinopel, wo er bereits den Grafen Hugo von Vermandois vorfand, der etwa zur gleichen Zeit aufgebrochen war, mit seinem kleinen Kontingent aber den Seeweg genommen hatte. Die Lehnseidleistung durch Graf Hugo führte dazu, dass Gottfried von Bouillon, der als nächster ankam, wiederholte Einladungen des Kaisers, in die Stadt zu kommen, ausschlug. Auch weigerte er sich, den Eid zu leisten. Alexios versuchte zweimal, Gottfried unter Druck zu setzen, indem er die Lebensmittellieferungen für das Heer sperrte, worauf die Lothringer mit Plünderungen der Vorstädte antworteten. Beim zweitenmal, im Januar 1097, ließ Gottfried sogar den kaiserlichen Blachernenpalast belagern. Alexios war nicht gewillt, das zu dulden; auch wollte er Gottfried vor dem Eintreffen weiterer Kreuzfahrer nach Kleinasien bringen. Er ließ es auf einen Kampf mit den Kreuzfahrern ankommen, bei dem sich diese den byzantinischen Truppen unterlegen erwiesen. Gottfried war nunmehr bereit, am 20. Januar den geforderten Eid zu leisten. Er wurde mit seinem Heer sogleich über die Meerenge transportiert und marschierte entlang der Küste des Marmara-Meeres nach Pelecanum, einem byzantinischen Militärlager.
Das erste Ziel der Kreuzfahrer war Nicaea, die Hauptstadt des Seldschuken-Sultans Kilidsch-Arslan. Sie lag günstig an einem See und war durch über 200 Türme gesichert. Am 6. Mai kam Gottfried an, vier Wochen später war das gesamte Heer beisammen, die Belagerung kam aber schon am 14. Mai in vollen Gang. In der Stadt befand sich nicht nur der seldschukische Staatsschatz, sondern auch die Familie des Sultans. Am 21. Mai wurde Kilidsch-Arslan, der die Kreuzfahrer nicht ernst genommen hatte, besiegt und zog ab. Hier zeigte sich zum erstenmal, dass die Kreuzritter, wenn sie in offener Schlacht auf die Muslime stießen, diesen durch den wuchtigen Anprall ihrer gepanzerten Reitertruppen überlegen waren. Am 19. Juni übergab die Besatzung die Stadt Nicaea dem byzantinischen Admiral Butunites.
Nach einem Sieg über die Seldschuken am 30. Juni 1097 fiel das türkische Lager mit seinen Prunkzelten und seiner reichen Beute den Kreuzfahrern in die Hände.
Am 7. Juni 1099 erklomm das Heer einen Berg, über den die Straße führte, und nun endlich sahen die Kreuzfahrer Jerusalem vor sich liegen. Nachdem man drei Belagerungstürme fertiggestellt hatte, begann man guten Mutes in der Nacht vom 13./14. Juli den Angriff. Gottfried hatte im Norden mehr Erfolg mit seinem Turm als Graf Raimund im Südwesten. Am 15. Juli 1099 manövrierte er ihn unweit des heutigen Herodestor geschickt an die Mauer und ließ von oben eine Brücke herab. Ein flämischer Ritter aus Tournai namens Letold stürmte als erster Kreuzfahrer auf die Mauer, gefolgt von Gottfried und den Lothringern sowie Tankred. Während die Lothringer ihren Genossen die Tore öffneten, stürmte Tankred zum Tempelplatz, dem Zentrum der Stadt, vor und besetzte die Aqsa-Moschee. Außer dem fatimidischen Gouverneur und seinem Gefolge kam kein Muslim mit dem Leben davon. Der Rausch des Sieges, der religiöse Fanatismus der Kreuzfahrer und die aufgestaute Erinnerung an die durchstandene Mühsal von drei Jahren entlud sich in einem entsetzlichen Blutbad, dem unabhängig von Religion und Rasse jedweder zum Opfer fiel, der den metzelndnen Kreuzfahrern vor die Klinge geriet.
Nachdem die ersten sanitären Ordnungsmaßnahmen getroffen worden waren, versammelten sich die geistlichen und weltlichen Führer des Kreuzzuges, um über weitere Maßnahmen zu beschließen. Es stellte sich jetzt heraus, dass man von Europa ausgezogen war, merkwürdigerweise ohne irgendwelche Vorstellungen zu haben, was man denn mit Jerusalem nach seiner Eroberung anfangen sollte. Raimund lehnte die ihm angebotene Krone ab mit der schlauen Bemerkung, er wolle nicht König sein, wo Christus gelebt habe. Er erkannte wohl, dass ihm das Angebot nur mit halbem Herzen gemacht worden war, und hoffte, durch seine Antwort auch Gottfried an der Übernahme der Herrschaft hindern zu können. Gottfried war im Heer allgemein beliebt, und er hatte es verstanden, sich aus den unerquicklichen Streitigkeiten der Fürsten weitgehend herauszuhalten, wofür man in Kauf nehmen mußte, dass er eine weniger profilierte Persönlichkeit war als etwa Bohemund oder Raimund. Er und seine Berater erwiesen sich jetzt freilich als sehr klug, denn Raimunds Manöver wurde geschickt überspielt, indem Gottfried zwar die Krönung ablehnte, die ihm angebotene Herrschaft aber übernahm, womit die entscheidende Frage, welchen Herrschaftseinfluß man der Kirche zubilligen solle, vorerst offengelassen wurde. Auf nicht ganz feine Art gelang es Gottfried auch, sich in den Besitz des Davidsturms zu setzen, den Raimund von Toulouse erobert hatte, ohne den er nicht Herr in der Stadt sein konnte. Raimund zog daraufhin verärgert von Jerusalem ab und führte seine Leute zur Pilgerfahrt nach Jericho und an den Jordan.
Trotz aller Rebereien verschloß sich Raimund ebensowenig wie Robert von der Normandie, der damals in gespanntem Verhältnis zu Gottfried gestanden zu haben scheint, dessen Aufruf zur Hilfeleistung gegen das ägyptische Heer, das unter dem Wesir al-Afdal (1094-1121) von Süden heraufrückte. Am 12. August 1099 kam es in der Ebene vor der starken ägyptischen Seefestung Askalon zur Schlacht. Die Ägypter wurden in ihrem Lager von den Kreuzfahrern überrascht und vollständig aufgerieben; al-Afdal floh in seine Heimat. Am 13. August kehrte man im Triumph nach Jerusalem zurück. Der Erfolg des Kreuzzuges war gesichert.
Anfang September 1099 verließen die meisten Kreuzfahrer Jerusalem. Robert von Flandern, Robert von der Normandie, Balduin von Bourcq und Raimund von Toulouse zogen mit ihren Truppen nach Norden ab, die beiden Roberte, um nach Hause zurückzukehren. In Jerusalem blieben nur Gottfried von Bouillon und Tankred zurück, deren Truppen nur etwa 300 Ritter und 2.000 Fußsoldaten umfaßten. Gottfrieds Herrschaft beschränkte sich vorerst auf Jerusalem, den Hafen Jaffa und die Orte Lydda, Ramla, Bethlehem und St. Abraham (Hebron), das er stark befestigte. Tankred eroberte sich eine eigene Herrschaft, die anfangs aus den Städten Tiberias, Nazareth und Beisan bestand, und nahm dise Gebiete als Herrschaft Tiberias von Gottfried zu Lehen, und allmählich entwickelte sich daraus das spätere Fürstentum Galilaea.
Nach der Aufhebung der Belagerung Latakias reiste Erzbischof Daimbert von Pisa, der mit mit einer pisanischen Flotte gekommen war, und Bohemund von Antiochia nach Jerusalem, wo sie zu Weihnachten 1099 zusammen mit Balduin von Edessa, der sich ihnen angeschlossen hatte, eintrafen. Bohemund und Balduin hatten ja noch immer ihr Pilgergelübde zu erfüllen. Gottfried benötigte Bohemunds und Balduins Ritter ebenso dringend wie Daimberts Flotte; er hatte ihren Wünschen daher nichts entgegenzusetzen. Dem Normannen Arnulf wurde die Leitung der Kirche von Jerusalem entzogen und Daimbert an seiner Stelle zum ersten lateinischen Patriarchen (1099-1102) erhoben. Anschließend erfolgte eine Investitur Gottfrieds durch den Patriarchen, und auch Bohemund ließ sich von Daimbert mit Antiochia investieren, während Balduin von Edessa diesem Beispiel offenbar nicht folgte.
Der Akt von Weihnachten 1099 war in Wirklichkeit nichts anderes als eine normale kirchliche Weihe des neu entstandenen Staatswesens in Jeerusalem. Eine Lehennahme, wie sie bereits im 12. Jahrhundert gedeutet wurde, wäre für Gottfried inakzeptabel gewesen. Er scheint lediglich bereit gewesen zu sein, dem Patriarchen eine geistliche Herrschaft im Reich zuzugestehen, wie man sie auch in Lydda eingerichtet hatte, nur vielleicht größer und basierend auf dem Stadtviertel von Jerusalem, das die Patriarchen dort besaßen. Daimbert dagegen scheint mit bescheideneren Plänen mindestens angefangen zu haben und an Gottfried, dem er in einem Brief vor seiner Ankunft in Jerusalem einmal den selten bezeugten Titel eines Sancti Sepulchri advocatus gab, als Vogt in Jerusalem gedacht zu haben. Daimbert gab sich mit einem Stadtviertel nicht zufrieden, sondern erzwang durch seinen Reichtum und seine Macht in einer Politik fortschreitender Erpressung von Gottfried die Abtretung eines Viertels von Jaffa, dann der Zitadelle von Jerusalem, schließlich der gesamten Stadt und des Restes von Jaffa, was alles Gottfried nur auf Lebenszeit zum Nießbrauch verbleiben sollte.
Das Abkommen ließ Gottfried wenigstens Zeit, seine Macht in der Küstenebene auszudehnen, und in der Tat waren einige kleine Emire der Hafenstädte ebenso wie einige transjordanische Scheichs willens, ihm Tribute zu zahlen. Im Juni 1100 kam eine venezianische Flotte nach Jaffa. Sie wurde von Gottfried freudig begrüßt, da er in ihr eine Gelegenheit sah, sich von Daimberts Druck zu befreien, dessen Stellung durch die Abfahrt der Pisaner geschwächt worden war. Während er noch mit den Venezianern verhandelte, wurde er von einer schweren Krankheit befallen, aber der Vertrag kam noch zustande und sah für eine bis zum 15. August währende Hilfe zollfreien Handel im ganzen Reich, Marktrecht in allen Orten und ein Drittel aller mit der zugesagten Hilfe eroberten Städte vor. Der ungeheure Preis beweist, wie sehr Gottfried daran gelegen war, ein Gegengewicht gegen Daimbert zu schaffen. Doch er sollte eine Änderung der Verhältnisse nicht mehr erleben. Am 18. Juli 1100 erlag er seinem Leiden. Er war der erste christliche Herrscher Jerusalems, dem an der Kreuzigungsstätte Golgatha eine würdige Ruhestätte bereitet wurde.