Dieser Einsatz hatte indes eine besondere Folge, die schwerwiegend auf die Geschichte des Herzogtums Nieder-Lothringen eingewirkt hat. Der besiegte HEINRICH V. wandte sich nämlich in erster Linie gegen Herzog Heinrich. Auf einem Hoftage in Worms im Mai 1106 wurde ihm Nieder-Lothringen entzogen und dem Grafen Gottfried von Löwen gegeben. Heinrich erscheint noch weiterhin als führende Persönlichkeit auf kaiserlicher Seite. Er organisierte zusammen mit der Bürgerschaft von Köln die Verteidigung ihrer Stadt und hat auch während der Belagerung durch HEINRICH V. sich um Hilfeleistung an die Kölner bemüht. Bei dessen neuerlichem Vorstoß gegen Aachen hat er sogar selbst seine Burgen Limburg und Reifferscheid zerstört, um sie nicht in die Gewalt des Gegners fallen zu lassen.
Der Tod Kaiser HEINRICHS IV. am 7. August 1106 änderte dann für ihn die Situation völlig. Er war ja gewissermaßen dessen letzte Stütze gewesen, von dem Nachfolger hatte er nichts zu erwarten. Widerstand konnte er nicht leisten, er ergab sich und wurde dem Bischof von Hildesheim zur Überwachung übergeben. Damit fiel Nieder-Lothringen dem Hause LÖWEN zu. Heinrich von Limburg gelang es dann, aus der Haft zu entfliehen, worauf natürlich sofort militärische Auseinandersetzungen zwischen ihm und Herzog Gottfried begannen. Er konnte zunächst nach seiner Rückkehr die Stadt Aachen besetzen. Anschließend gelang es Gottfried, Aachen zurückzugewinnen und damit auch Heinrichs letzten Anhang auf seine Seite zu binden. Dieser selbst konnte bei der Aktion entkommen. Im Jahre 1107 finden wir ihm dann mit den König ausgesöhnt. Wenn wir einer Quelle vertrauen dürfen, hätte er Pläne des Pfalzgrafen Siegfried zur Ermordung des Königs diesem bekannt gegeben und dadurch seine Begnadigung erwirkt. Allerdings wurde er nicht als Herzog restituiert, denn die herangezogene Quelle spricht ausdrücklich vom gewesenen Herzog von Nieder-Lothringen.
Für die Folgezeit übte Gottfried die herzoglichen Funktionen in Nieder-Lothringen aus. Der Erwerb der Herzogswürde war für das Haus LÖWEN der Beginn eines bedeutsamen Anstiegs, von nun an setzte eine stete Erweiterung seines Machtgebietes in östlicher Richtung ein, um durch die Beherrschung der Handelswege nach dem Rhein einen entsprechenden Einfluss zu erlangen. Gegner auf diesem Wege werden Limburg und vor allem Lüttich und Köln sein. Mit dem letzte Herzog von Nieder-Lothringen wird das Haus LÖWEN dann einen Höhepunkt in seiner Machtstellung erreichen.
Indessen lässt sich in der Folge keine eigentliche Feindschaft zwischen LÖWEN und LIMBURG feststellen. Vielmehr finden wir im Jahre 1114 sowohl Gottfried wie Heinrich auf Seiten des Aufstandes, der eine Reihe von niederländischen Großen, darunter auch den Erzbischof von Köln, sowie die Stadt Köln gegen den Kaiser vereinigte. Gottfried benutzte diese Gelegenheit, um St. Truiden zu erobern und zu zerstören. Von Heinrich wissen wir, dass er besonders aktiv auf Kölner Seite an den Kämpfen gegen die Kaiserlichen teilgenommen hat. Auch den sächsischen Aufständischen hat er sich anschließend zur Verfügung gestellt.
Nach dem Tode Bischof Otberts am 31. Januar 1119 war man in Lüttich über die Nachfolgefrage gespalten. Als Kandidaten standen sich der Archidiakon Alexander, der Sohn des Grafen von Jülich, und der Propst Friedrich, der Bruder des Grafen von Namur, gegenüber. Eine Bischofswahl wurde zwar angesetzt, fand aber nicht statt, vielmehr wurde Friedrich von seinen Gegnern beim Gericht des Erzbischofs von Köln angeklagt. Das bedeutete für Alexander einen Zeitgewinn, da er zunächst vollendete Tatsachen schaffen wollte. Er hatte sich in Lüttich einen gewissen Anhang gesammelt, begab sich nun zum Kaiser und erhielt von ihm die Investitur als neuer Bischof von Lüttich. Bei seiner Rückkehr konnte er sich selbst bei den Kirchen St. Martin und St. Bartholomaeus Anerkennung verschaffen, deren Propst er war. Er wurde dabei von Herzog Gottfried unterstützt. Nun aber nahm sich Erzbischof Friedrich von Köln der Sache an. Er sprach die Exkommunikation über Alexander aus, verbot seine Anerkennung und lud die Lütticher zum 23. März 1119 nach Köln vor, wo gleichzeitig auch Friedrich wegen der gegen ihn erhobenen Klage zu erscheinen hatte. In Köln erhielt dieser recht, Alexander, der nicht erschienen war, wurde nochmals gebannt. Die Lütticher baten jetzt um die Gewährung einer freien kanonischen Wahl in Lüttich selbst, falls Alexander gutwillig weichen werde, für den gegenteiligen Fall wollten sie Ende April nach Köln zurückkommen. Die Partei des Herzogs erwies sich indes in Lüttich als zu stark, und so erschienen Friedrichs Anhänger wieder in Köln, worauf dieser zum Bischof gewählt wurde. Er begab sich dann nach Reims, wo Papst Calixt II. weilte, der ihm die Bischofsweihe erteilte. Alexander konnte sich jetzt in Lüttich nicht mehr halten, er begab sich zunächst nach St. Truiden und dann nach Huy, während Friedrich in die Bischofsstadt einzog.
Jetzt gruppierten sich die niederlothringischen Großen in diesem Streit. Auf der Seite Alexander standen die meisten Vasallen der Lütticher Kirche, ferner Herzog Gottfried, Graf Giselbert von Durras und Graf Lambert von Montaigu. Auch der Kaiser begünstigte seine Sache, wie aus einem  Brief des Erzbischofs von Köln an den Lütticher Klerus im Jahre 1120 zu schließen ist. Friedrich erhielt Hilfe von seinem Bruder, dem Grafen Gottfried von Namur, vom Grafen Walram von Limburg, dem Sohn des in dieser Zeit verstorbenen Heinrich, und vom Grafen Goswin von Valkenburg, auch das Kloster St. Truiden stand auf seiner Seite, während die Stadt zu Alexander hielt. Nur der Graf von Loon suchte sich neutral zu halten. Zudem drohte die Streitsache sich noch durch die eingetretene flämische Nachfolgeregelung zu verschärfen, indem Clementia, die Mutter des im Juni 1119 verstorbenen Grafen Balduin VII. die Nachfolge von dessen Vetter Karl zu verhindern suchte und dafür durch eine Eheschließung mit Herzog Gottfried dessen Hilfe gewinnen wollte was ihm andererseits letzten Endes wegen seiner Bindungen im Lütticher Streit nicht möglich war.
In Lüttich zog nun Bischof Friedrich mit dem Grafen von Namur nach Huy. Die Stadt ergab sich ihnen sofort, Alexander hielt jedoch in der Burg aus. Ein Entsatzversuch Herzog Gottfrieds wurde abgeschlagen und sein Anschlag auf Lüttich misslang. Alexander hat schließlich auf seine Ansprüche verzichtet, worauf er vom Banne losgesprochen wurde. Seine Anhänger scheinen sich indes nicht alle mit Friedrich ausgesöhnt zu haben, ihr Groll wandte sich zunächst gegen das Kloster St. Truiden, dessen Abt Rudolf im April 1121 vertrieben wurde. Auch Herzog Gottfried hat einen nochmaligen Versuch zur Eroberung Lüttichs gemacht, konnte indes nichts ausrichten. Als aber Friedrich kurze Zeit darauf starb, vielleicht vergiftet, nahm er sich wieder der Sache Alexanders an. Er verhandelte im Sommer 1121 mit Klerus und Volk in Lüttich und konnte sie zur Bestätigung der Bischofswahl bringen, obwohl der Erzbischof von Köln die Anweisung gegeben hatte, bis zu seiner Ankunft in Lüttich zu warten. Um seine Zustimmung hat sich Gottfried ebenfalls bemüht, aber zu einem geplanten Treffen in Maastricht ist der Erzbischof nicht erschienen, und er lehnte ausdrücklich die Erhebung Alexanders ab.
Schließlich hat sich der Kaiser der Lütticher Angelegenheit angenommen, als er zu Ende März 1122 in Aachen weilte, erschienen sowohl Anhänger des verstorbenen Bischofs Friedrich, als auch solche Alexanders, darunter auch Herzog Gottfried und letztlich Erzbischof Friedrich von Köln. Das Bistum erhielt jetzt Albero, der Bruder Gottfrieds. Der Kaiser bekümmerte sich dann auch um die äußere Sicherheit des Bistums, das von dem Grafen Goswin von Valkenburg, einem Anhänger des verstorbenen Bischofs Friedrich, beunruhigt wurde. Er zog zusammen mit Herzog Gottfried, der hier offensichtlich als Herzog von Nieder-Lothringen fungierte, gegen Valkenburg aus und zerstörte die Burg.
Herzog Gottfried trat im Jahre 1121 in eine besondere politische Verbindung, indem seine Tochter Adelheid den englischen König Heinrich I. heiratete. Nieder-Lothringen wurde damit in das System der englischen Kontinentalpolitik einbezogen. Dadurch entstanden anscheinend gewisse Spannungen zwischen Gottfried und dem Grafen Karl von Flandern, doch waren vermutlich Unstimmigkeiten bereits seit der Eheschließung des Herzogs mit Clementia, der Mutter des Grafen Balduin VII. von Flandern vorhanden, die ja die Nachfolge Karls zu hindern gesucht und dafür die Ansprüche Wilhelms von Ypern begünstigt hatte, eines außerehelichen Sohnes des Bruders ihres verstorbenen Gemahls Robert II. Die Zielsetzung dieser Eheschließung konnte nicht verwirklicht werden. Gottfried war es wegen seiner Bindung in den Lütticher Angelegenheiten nicht möglich, Clementia zu helfen und umgekehrt wurden seine Hoffnungen auf einen bedeutenden Machtzuwachs durch die Besitzungen seiner neuen Gemahlin nicht erfüllt. Er musste es sogar zulassen, dass Karl, nachdem er seine Nachfolge in Flandern durchgesetzt hatte, Clementia zwang, ihm 12 von ihr besetzt gehaltene Ortschaften auszuliefern. Die neue Einbeziehung Gottfrieds in das englische politische System hat dann die Spannungen weiter bestehen lassen, die durch die Neigung des Grafen Karl zur französischen Seite entsprechend gewährt wurden.
Für Nieder-Lothringen wird uns zum Januar 1127, als LOTHAR III. in Aachen weilte, eine allgemeine Abneigung gegen dessen Herrschaft gemeldet. Speziell von Herzog Gottfried erfahren wir allerdings im Zusammenhang mit der Königswahl LOTHARS nichts, er scheint sich durchaus ferngehalten zu haben. Dagegen lässt sich nicht erkennen, ob er der Herrschaft des neuen Königs abgeneigt war, oder sogar auf der Seite des im Dezember 1127 zum Gegen-König gewählten STAUFERS KONRAD gestanden hat. Die feindliche Haltung ihm gegenüber dürfte vielmehr entscheidend auf die in Flandern aufgetretene Nachfolgefrage zurückzuführen sein. Gottfried zeigte nämlich dort ein besonderes Interesse, indem er den neuen, vom französischen König erhobenen Grafen Wilhelm von der Normandie unterstützte. Das ist etwas auffallend, denn Wilhelm von Ypern, den ja Gottfrieds Gemahlin Clementia ehedem gegen den Grafen Karl begünstigt hatte, lebte noch und machte wiederum Ansprüche auf die Nachfolge geltend. Clementias Name erscheint in diesem Zusammenhang nicht mehr, ihr Gemahl dürfte in allen diesen Fragen eine biegsamere Politik eingeschlagen haben. Allerdings spielte dabei noch eine andere Frage hinein. Mit einem Anspruch auf die Nachfolge trat auch Dietrich von Elsaß auf, und er erstrebte die Rückerstattung des Witwengutes der Gräfin Clementia. Damit wurde vor allem Herzog Gottfried sein Gegner, während auf der anderen Seite König LOTHAR mit Dietrich verwandt war. Ein weiterer Verwandter, Herzog Simon von Ober-Lothringen, der ein Stiefbruder des Königs war, dürfte in der Hauptsache diesen im Sinne Dietrichs beeinflusst haben. Und hierauf wird der Gegensatz zwischen LOTHAR und Herzog Gottfried beruht haben. Vermutlich suchte der König ihm ein Gegengewicht zu schaffen, um Dietrich in Flandern eine Entlastung zu bringen, als er in der 1. Hälfte des Juni 1128 auf einem Hoftage in Aachen das Herzog Nieder-Lothringen an Walram von Limburg gab.
In Flandern gerieten Dietrichs hauptsächliche Anhänger, Iwan von Aalst und David von Termonde, durch die Stellungnahme Gottfrieds in eine nicht geringe Verlegenheit, denn sie waren dessen Vasallen für nicht unbeträchtliche Güter, die sie in Brabant besaßen. Sie hatten deshalb dem Herzog versprechen müssen, nur mit seiner Zustimmung Dietrich zum Grafen zu wählen. Die Tatsache, dass sie diesem zunächst keine Huldigung leisteten, wird wohl mit diesem Versprechen zu erklären sein, sie geleiteten ihn aber durch ganz Flandern, um überall die Volksstimmung zu seinen Gunsten zu wecken. Nachdem es ihnen dann gelungen war, Gent und Brügge für ihn zu gewinnen, besaßen sie keine Bedenken mehr, dem zuvor eigens gewählten Dietrich jetzt die Huldigung zu leisten. Demzufolge kam es im Jahre 1128 zu Feindseligkeiten zwischen Iwan und Daniel einerseits und Streitkräften Herzog Gottfrieds andererseits, der sich dann im Juli 1128 gegen Iwan wandte und ihn in Aalst belagerte. Dort erschien auch Graf Wilhelm mit seinen Streitkräften. Bei den Gefechten erhielt er eine tödliche Wunde. Für Herzog Gottfried war es darauf wesentlich, seine Streitkräfte intakt aus der Belagerung herauszuziehen und auf diesem Wege zu einer Verständigung mit Dietrich zu gelangen. Er verheimlichte den Tod Wilhelms, trat mit Dietrich in Verhandlungen über die Bedingungen eines Aufgebens der Belagerung und hat damit auch sein Ziel erreicht. Unbehelligt konnte er sich zurückziehen.
Vermutlich suchte der König Herzog Gottfried ein Gegengewicht zu schaffen, um Dietrich in Flandern eine Entlastung zu bringen, als er in der 1. Hälfte der Juni 1128 auf einem Hoftag in Aachen das Herzogtum Nieder-Lothringen an Walram von Limburg gab. Anscheinend hat sich Walram gleich seinen Sohn im Herzogsamte assoziiert, denn in einer königlichen Urkunde vom 10. Februar 1129, die in Köln ausgestellt wurde, werden beide bei den Zeugen unter dem Herzogstitel genannt. Bestätigt wird das durch eine spätere Urkunde vom 1. Januar 1134, in der Heinrich als Herzog erscheint, also noch zu Lebzeiten des Vaters. Für das Verhältnis Gottfrieds zu Flandern hat das weiter keine Folgen gehabt, da er sich, wie wir sehen, mit dem neuen Grafen Dietrich geeinigt hatte. Die Entwicklung endete sogar darin, dass er von Dietrich Unterstützung im Kampf gegen Limburg erhielt.
Ein weiterer Verbündeter erwuchs diesem aus dem Vorgehen des Bischofs Alexander von Lüttich gegen den Grafen Giselbert von Duras. Der Graf besaß einen Teil der Vogtei über St. Truiden. Er und sein Sohn Otto schädigten indes das Kloster ständig. Nach erfolglosen Interventionen des Obervogtes, Herzog Walrams, und des Herrn des Klosters, des Bischofs Stephan von Metz, wurde durch Gerichtsurteil dem Grafen die Vogtei entzogen. Herzog Walram hat anscheinend auch Bischof Alexander von Lüttich dahin beeinflusst, dem Grafen seine Grafschaft zu entziehen, die ein Lehen des Lütticher Bistums war. Giselbert begab sich zu Gottfried und verband sich mit ihm. Der Bischof von Lüttich verhängte den Bann über beide, die jetzt mit Plünderungen von Kirchen und Klöstern begannen. In St. Truiden organisierte man eiligst die Verteidigung, auf Bitten des Bischofs von Metz übernahm hier der von Lüttich die Schutzherrschaft. Er und Herzog Walram vereinigten ihre Streitkräfte und zogen vor Duras. Gottfried seinerseits erhielt Unterstützung  vom Grafen Dietrich von Flandern und rückte heran, um Duras zu entsetzen. In der Schlacht bei Wilderen am 7. August 1129 wurden beide besiegt. Allerdings konnte sich Gottfried westlich der Geete mit seiner Macht behaupten. Den Herzogstitel von Nieder-Lothringen führte er weiter.
Indessen kam es im Jahre 1131 zu Verhandlungen zwischen beiden Parteien, die in Lüttich stattfanden und zu einem Abkommen führten. Nach außen behielt Herzog Walram die Würde und den Titel eines Herzogs von Nieder-Lothringen, doch wurde anscheinend Gottfried stillschweigend zugestanden, sich ebenfalls Herzog zu nennen. Der König weilte bekanntlich Ende März 1131 mit Papst Innocenz II. in Lüttich, doch lässt sich nicht ersehen, ob er sich in diese Verhandlungen eingeschaltet hat. Walram scheint allerdings sehr eng mit ihm in Kontakt geblieben zu sein. Er befand sich damals in Lüttich. Nach Trier hat er ihn zwar sehr wahrscheinlich nicht begleitet, sobald er sich aber wieder den Niederlanden zuwandte, ist auch Walram wieder am Hofe festzustellen. Auch Gottfried stand damals in Beziehungen zum Hofe, aber ein ganz gesicherter Zustand dürfte in Nieder-Lothringen nicht erreicht worden sein. Ob von königlicher Seite Gottfried der Herzogstitel zugestanden wurde, lässt sich nicht ersehen, da er in den uns erhalten gebliebenen Urkunden LOTHARS niemals erscheint. Als dieser im März 1132 wieder nach dem Westen des Reichs kam, weilte Walram bereits in Köln in seiner Umgebung und ist ihm nach Aachen gefolgt. Offensichtlich hatte er noch allen Anlass, diese Verbindung zu pflegen, während Gottfried am Hofe wohl nicht aufgetaucht ist. Zu Beginn des Jahres 1134 schickte dann Walram seinen Sohn Heinrich dem Kaiser nach Köln entgegen und begab sich wenige Tage später wieder selbst an den Hof nach Aachen. Auch im Januar 1135 weilte er dort wieder in der Umgebung des Kaisers. Anderseits wissen wir, dass Gottfried im Jahre 1135 Gesandte an den Hof nach Quedlinburg schickte, was vielleicht ein Anzeichen dafür ist, dass die Problematik in Nieder-Lothringen weiter bestehen blieb. Walram lässt sich noch in der Umgebung des Königs feststellen, Gottfried seinerseits scheint an den Reichsangelegenheiten nicht teilgenommen zu haben.
In dieser Zeit stand er mit dem Grafen Gottfried von Namur in Verbindung, mit dem zusammen er einen gewissen Machteinfluss entwickelte. Darauf dürfte es zurückzuführen sein, dass der Probst Albero von Metz, der mit beiden verwandt war, 1134 zum Bischof von Lüttich erhoben wurde. Die Tatsache, dass der neue Bischof sofort die kaiserliche Bestätigung erhielt, deutet wohl auf verbesserte Beziehungen Gottfrieds zum Hofe. Im Jahre 1136 geriet er dann allerdings in Streit mit dem Grafen von Namur über die Abtswahl in Gembloux. Die Gründe hierfür sind nicht bekannt.
Nach dem Tode LOTHARS begann sich dann die Stellung Gottfrieds zu ändern. Allerdings lässt sich noch nicht ersehen, wie er speziell zur Wahl KONRADS III. gestanden hat, an der er wohl nicht teilnahm, doch sehen wir ihn dann Anfang April 1138 mit seinen Söhnen Gottfried und Heinrich beim Hoftag des neuen Königs in Köln. Auf dem gleichen Hoftage waren auch Herzog Walram und sein Sohn Heinrich anwesend. Sie scheinen durchaus in der Gunst des neuen Königs gestanden zu haben, in dessen Urkunden Walram mit dem Titel dux erscheint, und auch sein Sohn wird neben ihm erwähnt, dagegen fehlt der Name Gottfrieds. Walram und sein Sohn sind dann dem König auch nach Mainz gefolgt.
Im darauffolgenden Jahr 1139 finden wir indes die Situation völlig geändert. Damals weilte der König im Juni in Lüttich, und in einer dort ausgestellten Urkunde werden Gottfried, Herzog von Löwen, und Heinrich, Herzog des Ardennerlandes, als Zeugen genannt. Zu diesem Zeitpunkt scheint also Herzog Walram gestorben zu sein. Eine direkte Nachricht über seinen Tod geben uns nur die Annalen von Rolduc zum Jahre 1138, nämlich er sei gestorben und an seine Stelle sei Gottfried von Löwen getreten. Die Datierung ins Jahr 1138 wurde allerdings bestritten, da zwei Urkunden aus den Jahre 1139 Walram noch als Zeugen anführen würden Doch kann man diese Urkunden aus gewichtigen Gründen nicht als beweiskräftig ansehen. Für Herzog Gottfried besitzen wir Nachrichten über seinen Tod zum Jahre 1139. Ihm hat man in Gembloux ein gutes Andenken bewahrt, der Chronist des Klosters nennt ihn eine große Zierde seines Landes, der es gewusst habe, sich in geschickter Weise seiner Zeit anzupassen.